在与暗之科学王国的战斗之后，千空一行人以让史丹利等人占领珀耳修斯号为代价，成功捕获了杰诺。为了躲避猛烈追击，千空一行人以石化光线发源地南美为目标启程！千空与杰诺决定短暂联手，结合彼此的知识，共同逼近那令人憎恶的「光」的真相！为了拯救人类的未来，千空将与伙伴们携手，全力开拓属于他们的「科学之道」！！
故事发生在车水马龙充满了无数时尚潮流元素的原宿。在这里，有一间名为“PARK”的商店。温柔体贴不善于表达自己的感情的须藤璃都（春奈露娜 配音）、极具个性拥有自己的主见不轻易动摇的白子真理（上坂堇 配音）和智商超高容易陷进自己的世界之中无法自拔的绵䌷琴子（石见五菜香 配音）共同经营着这间商店。让三人没有想到的是，有一天，竟然真的发生了外星人进攻地球的戏码，不仅如此，人类还处于劣势，险些一败涂地。这时，一位名叫丸野美沙（天野心爱 配音）的神秘少女出现在了三人的面前，非常热爱原宿风格的她以及三名少女，似乎成为了人类最后的希望。
升上高中二年级的香澄等Poppin'Party成员，不论是在学生会还是在家帮忙，不论是补习还是打工都十分繁忙。五人在一起的时间逐渐减少，在作为据点的仓库也难以集合。在这样的她们身边，出现了一位少女——。全新的邂逅。不变的羁绊。Afterglow、Pastel＊Palettes、Roselia、Hello、Happy World！也陆续登场，个性丰富的乐团成员们，在闪耀而令人心动的舞台上引人陶醉！“还想要和大家一起举办Live”，音乐梦想如今开始奔跑！
