在《Fate/Zero》中，与征服王伊斯坎达尔一同跨越了第四次圣杯战争的少年，韦伯·维尔维特。时光流转，少年继承了君主·埃尔梅罗的称号，以君主·埃尔梅罗Ⅱ世的身份，在魔术师们的总部·时钟塔面临了各种充满神秘的事件—
大盗鲁邦三世在意大利的冒险故事
坐拥强大科学力量的帝国，以及以“魔女之国”的威名受到世人畏惧的涅比利斯皇厅。在没有尽头的两国战场上，少年与少女相遇了。以史上最低龄晋升帝国最强战力的剑士──伊思卡。被称为皇厅最强的寒冰魔女公主──爱丽丝莉洁。“若逮得住本小姐，你说不定真能实现自己的梦想呢。”“你才应该将我打倒，好让你能在统一世界的路上前进啊。”两人以宿敌的身份展开了廝杀。然而，少年被少女的美貌和高洁的姿态夺走了心，少女也迷上了少年的强大和生存之道。即便两人无法并肩而行，唯能战至一方倒下相互敌对的少年少女，将展开革新世界的英雄传奇！
穗村玲子（桥本千波 配音）是一名个性稍微有些内向的女高中生，在转学去了新的学校之后，玲子发现自己的性格导致自己久久无法融入班级圈子里，感到稍稍有些孤独。最近班上流行着名为“WIXOSS”的卡牌游戏，玲子希望以此为契机能够拉近自己和同学们之间的距离，于是走进商店买了一组卡牌。让玲子没有想到的是，在打开卡牌的一瞬间，牌面上的立绘少女莉露（伊藤静 配音）动了起来，原来，玲子被卷入了一个以记忆为赌注的游戏之中。她的全部记忆被浓缩封印到了五枚硬币之中，这就是她手上的全部筹码，玲子要利用这五枚硬币和其他的参与者进行对决，如果失败了，她将会失去所有的记忆。
阿尔扎诺帝国帝国魔术学院的兼职讲师格伦·勒达斯是假自习之名行打瞌睡之实的惯犯。就算难得站上了讲台，他也是专搞直接把课本钉在黑板上之类的花招，耍废的程度连学生也不以为然。被这样的格伦惹恼的学生──有着“师见愁”之名的希丝缇娜·菲伊贝鲁向他提出了决斗。结果令人遗憾地，格伦以悬殊的差距吞下了败战……然而学校发生了前所未有的恐怖事件，学生也无一幸免地受到了波及。“不许伤害我的学生！”如此说的格伦于此时发挥了真正的本领！
